Observer le mouvement des électrons dans les solides
Simplification d'une méthode spectroscopique pour l'étude du mouvement des électrons dans les molécules et les solides réalisée
Une méthode spectroscopique permettant d'analyser les mouvements extrêmement rapides des électrons dans les solides peut désormais être utilisée beaucoup plus facilement qu'auparavant grâce à une nouvelle approche. Des chercheurs de l'université d'Oldenburg présentent cette nouvelle méthode dans la revue Optica. L'équipe espère que cette méthode fera passer la spectroscopie électronique multidimensionnelle du statut de méthode réservée aux experts à celui d'outil largement utilisable.
La dynamique et les interactions ultrarapides des électrons dans les molécules et les solides sont longtemps restées cachées à l'observation directe. Depuis quelque temps, il est possible d'étudier ces processus physiques quantiques - par exemple, lors de réactions chimiques, de la conversion de la lumière du soleil en électricité dans les cellules solaires et de processus élémentaires dans les ordinateurs quantiques - en temps réel avec une résolution temporelle de quelques femtosecondes (quadrillionièmes de seconde) grâce à la spectroscopie électronique bidimensionnelle (2DES). Cette technique est toutefois très complexe. Par conséquent, elle n'a été utilisée à ce jour que par une poignée de groupes de recherche dans le monde. Une équipe germano-italienne dirigée par le professeur Christoph Lienau de l'université d'Oldenburg a découvert un moyen de simplifier considérablement la mise en œuvre expérimentale de cette procédure. "Nous espérons que la 2DES passera du statut de méthode pour experts à celui d'outil largement utilisable", explique M. Lienau.
Deux doctorants du groupe de recherche en nano-optique ultrarapide de Lienau, Daniel Timmer et Daniel Lünemann, ont joué un rôle clé dans la découverte de la nouvelle méthode. L'équipe vient de publier dans la revue Optica un article décrivant la procédure.
Dans la 2DES, une séquence de trois impulsions laser ultracourtes est utilisée pour exciter le matériau à étudier. Les deux premières impulsions doivent être des copies identiques et servir à déclencher le processus à étudier dans le matériau - par exemple, exciter les électrons d'un semi-conducteur ou d'un colorant, les faisant passer à un état d'énergie plus élevé. Les propriétés optiques du matériau s'en trouvent modifiées. La troisième impulsion laser, appelée "impulsion sonde", interagit avec le système excité, se transforme au cours du processus et fournit ainsi des informations sur l'état du système.
En variant les intervalles de temps entre les trois impulsions, il est possible d'obtenir différents ensembles d'informations sur le système étudié. Lorsque l'intervalle entre les deux impulsions d'excitation et l'impulsion de la sonde est modifié, le processus peut être enregistré à différents stades, de sorte que la séquence temporelle devient visible - comme si l'on regardait un film. L'intervalle entre les deux impulsions d'excitation peut également être modifié. Cela permet d'exciter sélectivement certaines transitions optiques dans le matériau, ce qui est essentiel pour étudier des processus particulièrement complexes tels que le transfert d'énergie au cours de la photosynthèse. "La mise en œuvre expérimentale de la technique 2DES est très difficile", souligne M. Lienau. Le principal problème est le contrôle précis de l'intervalle de temps entre les deux premières impulsions laser identiques, ainsi que de leur forme, explique-t-il.
Dans leur nouvelle étude, Lienau et son équipe décrivent une solution potentielle à ce problème. L'approche conçue par les doctorants d'Oldenburg Daniel Timmer et Daniel Lünemann est basée sur une méthode appelée TWINS qui a été introduite il y a quelques années par le physicien italien Giulio Cerullo du Politecnico di Milan. Cerullo, qui est également coauteur de l'étude actuelle, a mis au point un dispositif appelé interféromètre qui utilise des cristaux biréfringents pour créer deux répliques identiques d'une impulsion d'entrée. Celles-ci sont ensuite utilisées pour exciter le matériau étudié. Bien que cette méthode soit considérablement plus facile à mettre en œuvre que d'autres solutions pour générer des impulsions, elle présente certaines limites.
"Jusqu'à présent, cette procédure n'a pas permis d'atteindre la pleine fonctionnalité d'un spectromètre électronique multidimensionnel", explique M. Lienau. Les experts dans ce domaine ont supposé que la technique développée par Cerullo ne serait pas en mesure d'atteindre ce niveau de fonctionnalité, ajoute-t-il.
Cependant, Timmer et Lünemann ont eu l'idée d'ajouter un composant optique à l'interféromètre de Cerullo, une plaque quart d'onde à retardement qui retarde tout signal lumineux qui la traverse d'une fraction prédéterminée de longueur d'onde. Grâce à cette extension relativement simple de la procédure, les deux chercheurs ont pu contrôler les deux impulsions laser de manière beaucoup plus précise qu'avec l'interféromètre TWINS original.
Les chercheurs ont mis en œuvre leur idée dans des expériences et ont démontré les possibilités accrues de cette méthode en l'utilisant pour étudier la dynamique des charges dans un colorant organique. L'équipe a également fourni une explication théorique de la nouvelle méthode. Timmer, Lünemann et Lienau ont obtenu un brevet pour la procédure d'interférométrie étendue.
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