Pris au piège dans une cage magnétique
Un nouveau mécanisme étonnamment efficace permet de limiter le mouvement des électrons à une seule dimension
Le contrôle de l'interaction des électrons dans les semi-conducteurs est crucial pour le développement de dispositifs électroniques et optiques. Les scientifiques quantiques ont maintenant découvert un nouveau mécanisme étonnamment efficace pour ajuster l'interaction entre les électrons et même restreindre leur mouvement à une seule dimension : l'ordre magnétique.
L'alignement antiparallèle des spins dans les couches adjacentes du cristal de van der Waals CrSBr confine les paires électron-trou liées par Coulomb (excitons) dans une dimension, avec des énergies de liaison fortement différentes dans la masse et à la surface.
Brad Baxley
L'électronique et l'optoélectronique de la prochaine génération dépendent de dispositifs semi-conducteurs ultra-compacts. Les couches atomiquement minces de dichalcogénures de métaux de transition, qui peuvent être exfoliées à partir de cristaux en vrac à l'aide d'un simple ruban adhésif, ont donc été au centre de l'attention de la physique de l'état solide. Comme les électrons de ces couches ultraminces ne peuvent se déplacer qu'en deux dimensions et ne peuvent guère s'éviter, ils interagissent très fortement, ce qui influe considérablement sur les propriétés optiques des matériaux. Lorsque la lumière est absorbée dans ces solides, les électrons peuvent être excités vers des états d'énergie plus élevés, laissant derrière eux une cavité chargée positivement, connue sous le nom de trou, à leur position d'origine. En raison de leurs charges opposées, les électrons peuvent se placer en orbite autour du trou et former un état lié semblable à un atome - un exciton. Ces particules confèrent au matériau des propriétés optiques entièrement nouvelles, qui peuvent être adaptées avec précision grâce à des modifications structurelles telles que l'empilement de différentes couches atomiquement minces - une perspective passionnante pour le développement de cellules solaires et de DEL ultraminces. Cependant, les applications pratiques basées sur ces matériaux sont encore difficiles à mettre en œuvre car, par exemple, les techniques d'exfoliation inefficaces ne sont pas compatibles avec une production à l'échelle industrielle.
À la recherche d'alternatives pour confiner et contrôler les électrons, une équipe internationale de physiciens de Regensburg, Ann Arbor, Prague et Dresde a découvert un nouveau mécanisme dans le matériau exceptionnel qu'est le bromure de sulfure de chrome (CrSBr), qui ne repose pas sur des modifications structurelles. Ce matériau présente une structure en couches dans laquelle les spins des électrons - une propriété de la mécanique quantique qui crée un moment magnétique - pointent tous dans la même direction au sein d'une couche, tandis que la température dicte l'orientation relative des spins dans les couches adjacentes. Un alignement antiparallèle de ces spins dans les couches adjacentes pourrait limiter le mouvement des électrons à une seule couche, créant ainsi une "cage magnétique".
Pour tester cette hypothèse, l'équipe du professeur Rupert Huber à Ratisbonne a déployé des impulsions laser ultrarapides d'une durée de quelques femtosecondes seulement, soit cent mille milliards de fois plus rapides qu'un clignement d'œil. Ces flashs lumineux incroyablement courts ont excité des excitons dans un flocon de CrSBr. Une seconde impulsion lumineuse ultracourte, dans la région infrarouge moyenne du spectre électromagnétique, a permis d'interroger la structure énergétique de ces excitons, semblable à celle d'un atome, en provoquant des transitions distinctes entre différentes orbitales. Cette technique ressemble à une caméra au ralenti pour les électrons, qui capture avec précision le comportement des excitons à leurs échelles de temps intrinsèques, donnant un aperçu de leur énergie de liaison, du confinement spatial et de la dynamique de recombinaison.
Dans le cadre d'une étroite collaboration théorie-expérience, les chercheurs ont trouvé un moyen de contrôler in situ le degré de liaison de ces excitons dans un cristal de CrSBr. Les cristaux de haute qualité nécessaires à cette étude ont été cultivés par le groupe du professeur Zdeněk Sofer à l'université de chimie et de technologie de Prague. En faisant varier systématiquement la température du réseau, l'équipe a observé un changement soudain de l'énergie de liaison excitonique, directement lié aux changements de l'ordre magnétique du matériau.
Une théorie quantique sophistiquée développée par le groupe de recherche du professeur Mackillo Kira de l'université du Michigan a permis de comprendre, à l'échelle microscopique, comment l'ordre magnétique affecte les excitons dans le CrSBr. L'équipe a découvert que, essentiellement, la dimensionnalité de l'exciton change en même temps que la phase magnétique du cristal. Comme proposé, à basse température, l'alignement de spin antiparallèle piège les excitons à l'intérieur d'une seule couche. Combinée à la structure cristalline inhabituelle du CrSBr, la cage magnétique restreint encore le mouvement des excitons dans le plan. Par conséquent, les excitons sont essentiellement limités à une seule dimension, ce qui se traduit par des énergies de liaison élevées, même dans des cristaux de plusieurs centaines de couches d'épaisseur. Cependant, à mesure que la température augmente, l'alignement du spin est perdu, ce qui ouvre effectivement la cage magnétique. Par conséquent, les excitons sont libérés et peuvent se répandre dans toutes les dimensions spatiales sur plusieurs couches, ce qui réduit considérablement leur énergie de liaison tout en prolongeant leur durée de vie.
"Il était fascinant de voir comment nous pouvions changer complètement le comportement de ces excitons simplement en abaissant la température. Pour confirmer que ce comportement provient réellement de la transition de phase magnétique, nous avons appliqué un champ magnétique externe. Cela nous a permis de régler avec précision la température à laquelle la cage magnétique s'ouvre", explique Marlene Liebich, auteur principal de l'étude. "L'ordre magnétique est un nouveau bouton de réglage pour façonner les excitons et leurs interactions. Cela pourrait changer la donne pour les futures technologies de l'électronique et de l'information", ajoute le Dr Niloufar Nilforoushan, l'un des auteurs correspondants de l'étude.
Une deuxième étude réalisée en collaboration avec des collègues de Dresde, de New York et de Prague, publiée consécutivement dans la revue scientifique Nature Materials, complète magnifiquement ce tableau. Cette étude rend compte du confinement magnétique des excitons en analysant la manière dont la lumière se reflète sur la surface du matériau. Florian Dirnberger, l'un des auteurs des deux publications, exprime son enthousiasme : "Il est surprenant de constater que le confinement magnétique est si efficace que l'on peut distinguer les excitons dans différentes couches atomiquement minces du matériau". En effet, l'équipe a constaté que les excitons à la surface présentent des propriétés sensiblement différentes de celles des excitons à l'intérieur du matériau.
Ces découvertes ouvrent des perspectives passionnantes pour de futures applications spintroniques et magnéto-optiques, ainsi que la possibilité d'adapter les transitions de phase à la demande - un terrain de jeu prometteur pour les technologies de traitement de l'information de la prochaine génération. L'identification des excitons de surface élargit encore ces possibilités, offrant de nouvelles fonctionnalités, par exemple pour la détection et les dispositifs optoélectroniques.
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Publication originale
M. Liebich, M. Florian, N. Nilforoushan, F. Mooshammer, A. D. Koulouklidis, L. Wittmann, K. Mosina, Z. Sofer, F. Dirnberger, M. Kira, R. Huber; "Controlling Coulomb correlations and fine structure of quasi-one-dimensional excitons by magnetic order"; Nature Materials, 2025-2-19
Yinming Shao, Florian Dirnberger, Siyuan Qiu, Swagata Acharya, Sophia Terres, Evan J. Telford, Dimitar Pashov, Brian S. Y. Kim, Francesco L. Ruta, Daniel G. Chica, Avalon H. Dismukes, ... Rupert Huber, Xiaoyang Zhu, Xavier Roy, Mark van Schilfgaarde, Alexey Chernikov, D. N. Basov; "Magnetically confined surface and bulk excitons in a layered antiferromagnet"; Nature Materials, 2025-2-19
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