Les neutrons pour les technologies quantiques du futur : des résultats révolutionnaires sur les pérovskites en couches
Les matériaux multiferroïques, dans lesquels les propriétés électriques et magnétiques sont combinées de manière prometteuse, seront au cœur de nouvelles solutions pour le stockage et la transmission de données, ainsi que pour les ordinateurs quantiques. Entre-temps, il est essentiel de comprendre l'origine de ces propriétés au niveau fondamental pour développer des applications, et les neutrons constituent la sonde idéale.
Structure du cristal YBCFO déterminée à 10 K.
Communications Materials
Les neutrons possèdent un moment dipolaire magnétique qui les rend sensibles aux champs magnétiques générés par les électrons non appariés dans les matériaux. Les techniques de diffusion des neutrons constituent donc un outil puissant pour étudier le comportement magnétique des matériaux au niveau atomique.
L'histoire des pérovskites en couches et les résultats révolutionnaires publiés aujourd'hui constituent un exemple paradigmatique soulignant à la fois le rôle des études fondamentales dans le développement des applications et la puissance des neutrons. La structure magnétique des pérovskites en couches YBaCuFeO5 - et donc l'origine de leur comportement magnéto-électrique intéressant - n'avait pas encore été déterminée de manière univoque.
Les résultats publiés aujourd'hui mettent en évidence la structure magnétique en spirale de ces matériaux, établissant enfin l'origine commune de leurs propriétés magnétiques et électriques prometteuses jusqu'à des températures ambiantes. Les expériences ont été entièrement menées à l'ILL, en utilisant cinq instruments sur un ensemble de plus de 40 instruments à la pointe de la technologie, et en tirant parti des technologies avancées d'environnement des échantillons.
"Cette étude a permis de lever des ambiguïtés essentielles, en comblant le vide créé par l'absence d'études sur des cristaux uniques", a déclaré J. Alberto Rodríguez-Velamazán, chercheur à l'ILL et responsable de l'instrument D3, en soulignant que "toute l'étude a été réalisée avec des neutrons uniquement, en s'appuyant sur la combinaison de différentes techniques de diffraction et sur les capacités disponibles à l'ILL".
De minuscules aimants en spirale
Les multiferroïques magnéto-électriques sont des matériaux où coexistent des ordres électriques et magnétiques. La combinaison de la ferroélectricité (caractérisée par une polarisation électrique nette) et de l'ordre magnétique à longue portée (dû à l'alignement des moments magnétiques provenant de spins d'électrons non couplés) est très recherchée d'un point de vue technologique.
Dans certains matériaux multiferroïques, les propriétés électriques et magnétiques sont fortement couplées : l'alignement des moments magnétiques induit la séparation des charges. Un cas bien établi d'ordre électrique et magnétique fortement couplé est l'ordre magnétique en spirale - des spins voisins s'arrangent en spirale, ce qui permet de créer des dipôles électriques.
Les ordres magnétique et électrique couplés permettent d'agir sur les propriétés magnétiques à l'aide d'un champ électrique et d'agir sur les propriétés électriques à l'aide d'un champ magnétique. Les matériaux multiferroïques couplés sont donc des matériaux prometteurs pour la conception de nouveaux dispositifs. En particulier, l'utilisation d'un champ électrique (plutôt que magnétique) pour agir sur l'ordre magnétique - par exemple, pour changer l'état d'un bit dans un dispositif de stockage ou pour manipuler les états de spin - consomme beaucoup moins d'énergie. En outre, ces matériaux sont généralement moins volatils (moins perturbés par les champs magnétiques externes), ce qui accroît la stabilité des dispositifs et permet une miniaturisation plus poussée.
Les matériaux multiferroïques spiralés sont rares. En fait, des contraintes assez sévères sur la symétrie et la géométrie de la structure microscopique du matériau sont imposées pour que de telles propriétés particulières apparaissent. Dans la plupart des matériaux multiferroïques, l'ordre caractéristique ne subsiste qu'à très basse température. Dans la pratique, cela limite fortement les possibilités de mise en œuvre dans des dispositifs.
Garder la tête froide à haute température : les neutrons dévoilent les mystères de la pérovskite
Les pérovskites en couches (RBaCuFeO5) sont un cas rare présentant des propriétés d'ordonnancement magnétique et électrique couplées à des températures ambiantes, et constituent donc une classe de matériaux prometteurs pour des applications. Alors que leur comportement multiferroïque à haute température était bien établi, la structure magnétique sous-jacente - et donc l'origine de leur comportement magnéto-électrique intéressant - restait à déterminer sans ambiguïté.
En fait, un mécanisme non conventionnel (appelé "ordre spiralé par désordre") a été conçu pour expliquer l'extraordinaire stabilité thermique de leur ordre magnétique spiralé présumé. Néanmoins, il n'existait pas de données concluantes confirmant l'existence de l'ordre spiralé dans ces matériaux. En effet, les résultats disponibles, obtenus sur des échantillons polycristallins par des mesures de diffraction de neutrons sur poudre, étaient compatibles avec un ordre spiralé mais aussi avec une modulation sinusoïdale du spin - un arrangement qui ne donnerait pas lieu à la ferroélectricité. Une étude capable de démêler les deux possibilités manquait encore.
Si les propriétés macroscopiques intéressantes du matériau étaient toujours présentes, l'absence d'ordre spiralé signifiait que nous ne comprenions pas vraiment leur origine microscopique, car l'explication existante de ce qui se passait réellement dans le matériau ne tenait pas - ce qui n'était certainement pas un bon point de départ pour le développement d'applications basées sur ce matériau.
La première étape importante consistait à passer d'un échantillon de poudre polycristalline à des monocristaux de haute qualité. Les cristaux ont été cultivés et caractérisés à l'Institut de Ciència de Materials de Barcelona (ICMAB-CSIC, Espagne). Leur structure magnétique a ensuite été analysée en profondeur à l'aide de neutrons à l'ILL. L'instrument Orient Express a été utilisé pour prendre des clichés du cristal, ce qui a permis d'évaluer sa qualité et son orientation. Le diffractomètre de Laue Cyclops a ensuite étendu ces mesures à des températures cryogéniques et a rapidement étudié l'espace réciproque complet, ce qui a permis aux chercheurs de sélectionner l'échantillon le plus prometteur pour les expériences monochromatiques ultérieures. Des mesures approfondies ont ensuite été effectuées avec les diffractomètres monocristallins monochromatiques D10 et D9.
La deuxième étape décisive a été l'utilisation de neutrons polarisés. En effet, la possibilité de produire des faisceaux de neutrons polarisés (avec tous leurs spins parallèles) permet de localiser les informations magnétiques de manière beaucoup plus précise, facilitant ainsi le décryptage de structures magnétiques complexes. Des expériences de polarimétrie neutronique sphérique (SNP) ont été menées au diffractomètre à neutrons chauds D3. La réponse magnétoélectrique a été explorée au moyen d'un champ électrique.
"Nos résultats confirment non seulement que l'ordre magnétique dans notre cristal est spiralé, mais ils démontrent également que le désordre cationique est responsable de la stabilisation de cette structure spiralée. Cette découverte s'étend aux échantillons de la famille des pérovskites, où un ordre similaire a été observé bien au-delà de la température ambiante dans des échantillons de poudre" conclut Rodríguez-Velamazán.
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