catalyse de la [Fe]-hydrogénase visualisée à l'aide de la spectroscopie de résonance magnétique nucléaire rehaussée de para-hydrogène
Une méthode spectroscopique permet de mieux comprendre la conversion de l'hydrogène
Les micro-organismes utilisent depuis longtemps l'hydrogène comme source d'énergie. Pour ce faire, ils s'appuient sur des hydrogénases qui contiennent des métaux tels que le nickel ou le fer dans leur centre catalytique. Afin d'utiliser ces biocatalyseurs pour la conversion de l'hydrogène, des chercheurs du monde entier s'efforcent de comprendre les détails du processus de catalyse. Une équipe composée de trois instituts Max Planck (MPI), du Center for Biostructural Imaging of Neurodegeneration (BIN) du centre médical universitaire de Göttingen (UMG), de l'université de Kiel et de FACCTs GmbH a utilisé une particularité chimique de l'hydrogène pour amplifier les signaux de la spectroscopie par résonance magnétique. Les scientifiques ont ainsi pu visualiser des étapes intermédiaires inconnues jusqu'alors dans la conversion de l'hydrogène.
Structure à géométrie optimisée de l'espèce d'hydrure de fer formée lors de l'activation de l'hydrogène par la [Fe]-hydrogénase. Les deux atomes d'hydrogène représentés en clair-obscur ont vu leur signal renforcé pour la détection indirecte d'intermédiaires par spectroscopie de résonance magnétique nucléaire pendant la catalyse.
© Lukas Kaltschnee, MPI-NAT & BIN
L'hydrogène est considéré comme un bon candidat pour une économie énergétique durable. Cependant, les processus industriels actuels utilisés pour le produire sont complexes, coûteux et, dans une certaine mesure, nocifs pour le climat. À cet égard, divers micro-organismes ont un avantage sur l'homme. Pour séparer l'hydrogène et produire de l'énergie, ils utilisent trois types différents d'hydrogénases qui fonctionnent sans métaux précieux et ne rejettent pas deCO2: Les hydrogénases [NiFe] des archées et des bactéries, les hydrogénases [FeFe] des bactéries, de certaines algues et de certaines archées anaérobies, ainsi que les hydrogénases [Fe] que l'on ne trouve que dans les archées. Ces dernières jouent un rôle clé dans la méthanogénèse, au cours de laquelle leCO2 est réduit en méthane (CH4). L'hydrogénase [Fe] homodimérique contient un fer (Fe) redox-inactif par sous-unité, qui est lié à un cofacteur guanylylpyridinol.
Alors que les intermédiaires du cycle catalytique des hydrogénases [NiFe] et des hydrogénases [FeFe] ont déjà été bien étudiés, les intermédiaires catalytiques des hydrogénases [Fe] n'étaient pas observables - jusqu'à présent. Une équipe de chercheurs dirigée par Stefan Glöggler (Institut Max Planck des sciences multidisciplinaires (MPI-NAT) et Centre d'imagerie biostructurale de la neurodégénérescence (BIN) au Centre médical universitaire de Göttingen (UMG), Lukas Kaltschnee (MPI-NAT et BIN à l'UMG, actuellement à l'Université technique de Darmstadt), Christian Griesinger (MPI-NAT et BIN à l'UMG, actuellement à l'Université technique de Darmstadt), Christian Griesinger (MPI-NAT) et Seigo Shima (MPI for Terrestrial Microbiology), en collaboration avec des collègues du MPI für Kohlenforschung, de l 'université de Kiel et de FACCTs GmbH, ont réussi à détecter pour la première fois les intermédiaires du cycle de catalyse des [Fe]-hydrogénases. Ils ont publié leurs résultats dans Nature Catalysis.
Ils ont utilisé le fait que l'hydrogène se présente sous forme de parahydrogène et d'orthohydrogène, en fonction de son spin nucléaire. Les chercheurs ont montré que la spectroscopie par résonance magnétique nucléaire entraîne une amplification du signal lorsque l'hydrogénase [Fe] réagit avec le parahydrogène. Cette polarisation induite par le parahydrogène (PHIP) a permis d'identifier les intermédiaires de la réaction et de visualiser la manière dont l'hydrogénase [Fe] lie l'hydrogène pendant la catalyse. Les données des scientifiques indiquent qu'un hydrure se forme au niveau du centre du fer pendant la catalyse. La nouvelle méthode a également permis d'étudier la cinétique de liaison. En raison de sa grande sensibilité, la méthode PHIP est particulièrement prometteuse pour une application aux cellules vivantes et pour l'étude du métabolisme de l'hydrogène in vivo. Les résultats pourraient aider à développer des (bio)catalyseurs pour la conversion de l'hydrogène avec une productivité plus élevée à l'avenir.
Note: Cet article a été traduit à l'aide d'un système informatique sans intervention humaine. LUMITOS propose ces traductions automatiques pour présenter un plus large éventail d'actualités. Comme cet article a été traduit avec traduction automatique, il est possible qu'il contienne des erreurs de vocabulaire, de syntaxe ou de grammaire. L'article original dans Anglais peut être trouvé ici.
Publication originale
Lukas Kaltschnee, Andrey N. Pravdivtsev, Manuel Gehl, Gangfeng Huang, Georgi L. Stoychev, Christoph Riplinger, Maximilian Keitel, Frank Neese, Jan-Bernd Hövener, Alexander A. Auer, Christian Griesinger, Seigo Shima, Stefan Glöggler; "Parahydrogen-enhanced magnetic resonance identification of intermediates in [Fe]-hydrogenase catalysis"; Nature Catalysis, 2024-12-13
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