Une avancée significative dans la compréhension du mécanisme de réactivité à deux états
Les scientifiques ont découvert la première méthode expérimentale pour mesurer les transitions à basse énergie et à spin interdit dans les catalyseurs moléculaires
Les catalyseurs à base de fer sont essentiels dans divers domaines, notamment la médecine, l'énergie et les sciences de l'environnement. Ils facilitent les réactions essentielles à la production de produits pharmaceutiques, de carburants propres et à l'élimination des polluants. Ces catalyseurs fonctionnent en permettant la transformation dirigée de molécules en produits souhaités, et peuvent le faire en utilisant des méthodes efficaces sur le plan énergétique et respectueuses de l'environnement. La chimie dont ces catalyseurs à base de fer sont capables dépend de l'état d'oxydation et de spin du fer, et des modifications de l'un ou l'autre de ces éléments peuvent entraîner une réactivité et des produits très différents. L'un des défis permanents de la catalyse consiste à exploiter ces différents états pour augmenter la réactivité, ou la vitesse à laquelle la transformation a lieu, tout en conservant la spécificité, afin de générer une majorité des produits souhaités.
En particulier, les complexes fer(IV)-oxo sont des intermédiaires très réactifs impliqués dans diverses réactions d'oxydation, telles que la conversion du méthane en méthanol. Les catalyseurs fer(IV)-oxo sont connus pour avoir des états de spin S = 2 ou S = 1, les états de spin S = 2 s'étant avérés généralement plus réactifs. Une théorie de longue date, connue sous le nom de modèle de réactivité à deux états, suggère que les catalyseurs ayant un état fondamental S = 1 peuvent passer d'un état de spin à l'autre pour déclencher des réactions. Un élément de cette théorie est que la séparation énergétique entre ces deux états de spin devrait être corrélée à la réactivité oxydative. Le fait que la différence d'énergie entre ces états de spin n'ait jamais été mesurée expérimentalement a constitué un défi majeur dans l'étude de ce mécanisme. La difficulté de mesurer cette énergie d'excitation est double : les transitions entre ces états sont interdites par le spin, ce qui entraîne une faible intensité, et on s'attend à ce qu'elles soient de faible énergie, ce qui les place en dehors de la gamme des techniques spectroscopiques standard.
Des chercheurs de l'Institut Max Planck pour la conversion de l'énergie chimique et du MPI für Kohlenforschung ont réalisé une avancée significative dans la compréhension du mécanisme de réactivité à deux états. En utilisant une combinaison de techniques spectroscopiques avancées : la diffusion inélastique résonnante des rayons X (recueillie à la ligne de faisceau PEAXIS au BESSY II Helmholtz-Zentrum Berlin für Materialien und Energie) et le dichroïsme circulaire magnétique, les chercheurs ont pu mesurer directement l'énergie d'excitation insaisissable du triplet-quintet dans ces complexes.
Les implications de cette recherche sont importantes : Grâce aux mesures expérimentales de cette excitation cruciale, les scientifiques peuvent désormais affiner leurs modèles théoriques, ce qui permet de concevoir des catalyseurs plus efficaces et plus sélectifs. Ces travaux démontrent également, à leur connaissance, la première méthodologie expérimentale permettant de mesurer les transitions interdites de spin à basse énergie dans les catalyseurs moléculaires.
Note: Cet article a été traduit à l'aide d'un système informatique sans intervention humaine. LUMITOS propose ces traductions automatiques pour présenter un plus large éventail d'actualités. Comme cet article a été traduit avec traduction automatique, il est possible qu'il contienne des erreurs de vocabulaire, de syntaxe ou de grammaire. L'article original dans Anglais peut être trouvé ici.
Publication originale
Autres actualités du département science
Recevez les dernières actualités de l’industrie chimique
Ne manquez plus aucune actualité : notre newsletter consacrée à l'industrie chimique, aux méthodes analytiques, aux laboratoires et à la technologie des processus vous informe tous les mardis et jeudis. Les dernières nouvelles du secteur, les produits phares et les innovations - de manière compacte et compréhensible dans votre boîte de réception. Recherché par nos soins, pour que vous n'ayez pas à le faire.
