La spectroscopie vibrationnelle à un seul atome est désormais sensible au niveau des liaisons chimiques

23.03.2023 - Chine

Des chercheurs dirigés par le professeur ZHOU Wu de l'Université de l'Académie chinoise des sciences (UCAS) et le professeur Sokrates T. Pantelides de l'Université Vanderbilt ont poussé la sensibilité de la spectroscopie vibrationnelle à un seul atome jusqu'à l'extrême de la configuration de liaison chimique, ce qui est essentiel pour comprendre la corrélation entre les propriétés vibrationnelles du réseau et les configurations atomiques locales dans les matériaux.

En utilisant une combinaison d'approches expérimentales et théoriques, les chercheurs ont démontré l'effet des configurations de liaison chimique et de la masse atomique des atomes d'impureté sur les propriétés vibratoires locales au niveau de l'atome unique. L'étude a été publiée dans Nature Materials.

Dans cette étude, les chercheurs ont examiné les vibrations atomiques de deux types de défauts ponctuels de silicium (Si) dans le graphène monocouche : le défaut _Si-C3, qui résulte de la substitution d'un atome de carbone (C) par un atome de Si et forme un défaut atomique à trois liaisons avec les atomes de C les plus proches ; et le défaut _Si-C4, qui se forme lorsque deux atomes de C sont remplacés par un atome de Si et donne lieu à un défaut à quatre liaisons.

Le défaut _Si-C4 a produit des signaux vibratoires plus forts que le défaut _Si-C3 dans la région de perte d'énergie autour de 100 meV, ce qui suggère des modes vibratoires uniques pour les deux configurations de défauts de la même impureté, selon les chercheurs.

Pour examiner l'effet étendu des deux défauts, les chercheurs ont effectué une analyse atome par atome en se concentrant sur les atomes de carbone entourant les impuretés et ont constaté que les défauts n'ont un effet prononcé que sur les atomes de carbone les plus proches. Les atomes de carbone voisins les plus proches se comportent presque comme les atomes de carbone typiques du graphène.

Fait remarquable, les chercheurs ont constaté des décalages de fréquence différents du pic des phonons de faible énergie pour les atomes de carbone les plus proches dans ces deux types de défauts ponctuels du Si avec des configurations de liaison différentes. En complétant cette découverte par des calculs de la théorie de la fonctionnelle de la densité, les chercheurs ont montré que les différents signaux vibratoires du Si et des atomes de carbone les plus proches résultent des modes vibratoires uniques des deux défauts, qui sont principalement dominés par la symétrie configurationnelle locale.

Ils ont également étudié un autre défaut de masse beaucoup plus faible, l'azote (N), sous la forme de _N-C3. Contrairement au _Si-C3, la variation vibrationnelle se reflète principalement dans le pic à haute fréquence, qui représente la plupart des modes de phonons optiques. L'extension du plus proche voisin persiste.

Ces progrès expérimentaux ont été rendus possibles grâce aux efforts considérables déployés par l'équipe des UCAS pour améliorer la stabilité de leur microscope électronique à transmission monochromatique (STEM) et la sensibilité de la mesure de la spectroscopie de perte d'énergie électronique (EELS) monochromatique.

Ces travaux ont permis de pousser la sensibilité de la spectroscopie vibrationnelle à un seul atome dans le STEM jusqu'au niveau des liaisons chimiques et d'effectuer des mesures précises des propriétés vibrationnelles des défauts ponctuels dans le graphène, donnant ainsi un aperçu de la physique induite par les défauts dans les matériaux bidimensionnels.

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