Une équipe de recherche synthétise un azafullerène endoédrique monométallique
"Ce résultat est très intéressant et utile pour comprendre les propriétés uniques des azafullerènes"
Récemment, une équipe de recherche dirigée par le professeur YANG Shangfeng de l'Université des sciences et de la technologie de Chine (USTC) de l'Académie chinoise des sciences (CAS) a synthétisé pour la première fois La@C81N, un type d'azafullerène endoédrique monométallique (MEAF), offrant ainsi une nouvelle façon de moduler les propriétés électroniques des fullerènes endoédriques métalliques par des modifications du squelette de la cage de carbone. Leurs travaux ont été publiés dans le Journal of the American Chemical Society.
Substitution d'atomes de carbone par de l'azote sur la cage de carbone La@C3v(8)-C82.
Image by XIANG Wenhao et al.
Les azafullerènes sont créés lorsque les atomes de carbone de la cage sont remplacés par des atomes d'azote. Les azafullerènes diffèrent des fullerènes tant par leurs structures électroniques que par leurs propriétés physico-chimiques. Outre les modifications squelettiques et exoédriques, les fullerènes peuvent également être modifiés de manière endoédrique par encapsulation d'atomes métalliques ou non métalliques, ce qui leur confère des propriétés uniques telles que le magnétisme monomoléculaire. Par conséquent, pour combiner les avantages des deux types de fullerènes, les chercheurs ont tenté de modifier la cage des métallofullerènes endoédriques pour obtenir le MEAF. Bien que des recherches antérieures aient permis de détecter le MEAF ionisé, [La@C81N]+, en phase gazeuse, le MEAF pur n'a jamais été synthétisé.
Sur la base de travaux antérieurs sur la synthèse et l'isolation de nouveaux hétérofullerènes à faible stabilité, l'équipe du professeur YANG a synthétisé le MEAF La@C81N vierge par une méthode modifiée de décharge à l'arc en courant continu de Krätschmer-Huffman et isolé La@C81N par une chromatographie liquide à haute performance (CLHP) en quatre étapes. Pour vérifier que la cage de carbone est un azafullerène, ils ont caractérisé la structure moléculaire de La@C81N par diffraction des rayons X monocristallins et confirmé que la cage de carbone était dérivée deC3v(8)-C82 avec un atome de carbone remplacé par un atome d'azote.
En outre, l'équipe a étudié systématiquement les propriétés électroniques de La@C81N par spectroscopie ESR, spectroscopie UV-vis-NIR et électrochimie. Ils ont également effectué des calculs DFT pour identifier le site possible de substitution de l'azote. Les résultats ont montré que La@C81N existe sous une forme monomère stable avec un état électronique à enveloppe fermée, radicalement différent de l'état électronique à enveloppe ouverte de La@C3v(8)-C82. T Par conséquent, la modification du squelette de la cage de carbone du fullerène pourrait réguler les propriétés électroniques des fullerènes métalliques endoédriques.
Ce travail a permis de relever le défi, vieux de deux décennies, de la synthèse et de l'isolement de MEAF vierges. Comme l'ont commenté les examinateurs, "ce résultat est très intéressant et utile pour comprendre les propriétés uniques des azafullerènes".
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