Une nouvelle technique d'imagerie par rayons X pour étudier les phases transitoires des matériaux quantiques
Une équipe internationale de chercheurs a démontré pour la première fois l'utilisation d'une nouvelle méthode de radiographie ultrarapide sans lentille pour visualiser les transitions de phase
ICFO/ Patricia Bondia
Bien qu'au cours des deux dernières décennies, les scientifiques aient expliqué les transitions de phase induites par la lumière en invoquant la dynamique à l'échelle nanométrique, aucune image spatiale réelle n'a encore été produite et, par conséquent, personne ne les a vues.
Dans la nouvelle étude publiée dans Nature Physics, les chercheurs de l'ICFO Allan S. Johnson et Daniel Pérez-Salinas, dirigés par l'ancien professeur de l'ICFO Simon Wall, en collaboration avec des collègues de l'université d'Aarhus, de l'université de Sogang, de l'université de Vanderbilt, de l'institut Max Born, de la source de lumière de Diamond, du synchrotron ALBA, de l'université d'Utrecht et du laboratoire de l'accélérateur de Pohang, ont mis au point une nouvelle méthode d'imagerie qui permet de capturer la transition de phase induite par la lumière dans l'oxyde de vanadium (VO2) avec une haute résolution spatiale et temporelle.
La nouvelle technique mise en œuvre par les chercheurs est basée sur l'imagerie hyperspectrale cohérente par rayons X à l'aide d'un laser à électrons libres, ce qui leur a permis de visualiser et de mieux comprendre, à l'échelle nanométrique, la transition de phase isolant-métal dans ce matériau quantique très connu.
Le cristal VO2 a été largement utilisé pour étudier les transitions de phase induites par la lumière. Il a été le premier matériau dont la transition solide-solide a été suivie par diffraction des rayons X résolue dans le temps et sa nature électronique a été étudiée en utilisant pour la première fois des techniques d'absorption ultrarapides des rayons X. À température ambiante, le VO2 est en phase isolante. Cependant, si de la lumière est appliquée au matériau, il est possible de briser les dimères des paires d'ions vanadium et de provoquer la transition d'une phase isolante à une phase métallique.
Dans leur expérience, les auteurs de l'étude ont préparé des échantillons minces de VO2 avec un masque en or pour définir le champ de vision. Ensuite, les échantillons ont été amenés à l'installation de laser à électrons libres à rayons X du laboratoire de l'accélérateur de Pohang, où une impulsion laser optique a induit la phase transitoire, avant d'être sondée par une impulsion laser à rayons X ultrarapide. Une caméra a capturé les rayons X diffusés, et les modèles de diffusion cohérents ont été convertis en images en utilisant deux approches différentes : L'holographie par transformation de Fourier (FTH) et l'imagerie diffractive cohérente (CDI). Des images ont été prises à différents délais et longueurs d'onde de rayons X pour constituer un film du processus avec une résolution temporelle de 150 femtosecondes et une résolution spatiale de 50 nm, mais aussi avec des informations hyperspectrales complètes.
Le rôle surprenant de la pression
Cette nouvelle méthodologie a permis aux chercheurs de mieux comprendre la dynamique de la transition de phase dans le VO2. Ils ont découvert que la pression joue un rôle beaucoup plus important dans les transitions de phase induites par la lumière que ce qui était prévu ou supposé auparavant.
"Nous avons vu que les phases transitoires ne sont pas aussi exotiques qu'on le pensait ! Au lieu d'une phase véritablement hors équilibre, nous avons constaté que nous avions été induits en erreur par le fait que la transition ultrarapide conduit intrinsèquement à des pressions internes géantes dans l'échantillon, des millions de fois supérieures à la pression atmosphérique. Cette pression modifie les propriétés du matériau et met du temps à se relâcher, ce qui donne l'impression qu'il y a une phase transitoire", explique Allan Johnson, chercheur postdoctoral à l'ICFO. "En utilisant notre méthode d'imagerie, nous avons vu que, au moins dans ce cas, il n'y avait aucun lien entre la dynamique picoseconde que nous avons observée et des changements à l'échelle nanométrique ou des phases exotiques. Il semble donc que certaines de ces conclusions devront être revues".
Pour identifier le rôle joué par la pression dans le processus, il était crucial d'utiliser l'image hyperspectrale. "En combinant l'imagerie et la spectroscopie en une seule grande image, nous sommes en mesure de récupérer beaucoup plus d'informations qui nous permettent de voir réellement les caractéristiques détaillées et de déchiffrer exactement leur origine", poursuit Johnson. "C'était essentiel pour examiner chaque partie de notre cristal et déterminer s'il s'agissait d'une phase hors équilibre normale ou exotique - et grâce à ces informations, nous avons pu déterminer que pendant les transitions de phase, toutes les régions de notre cristal étaient les mêmes, à l'exception de la pression".
Une recherche difficile
L'un des principaux défis auxquels les chercheurs ont été confrontés au cours de l'expérience était de s'assurer que l'échantillon de cristal de VO2 revenait à sa phase initiale à chaque fois et après avoir été éclairé par le laser. Pour garantir que cela se produise, ils ont mené des expériences préliminaires dans des synchrotrons où ils ont pris plusieurs échantillons de cristaux et les ont éclairés à plusieurs reprises avec le laser pour tester leur capacité à revenir à leur état initial.
Le deuxième défi consistait à avoir accès à un laser à électrons libres à rayons X, de grandes installations de recherche où les fenêtres de temps pour mener les expériences sont très compétitives et très demandées car il n'en existe que quelques-unes dans le monde. "Nous avons dû passer deux semaines en quarantaine en Corée du Sud en raison des restrictions liées au COVID-19 avant d'obtenir notre seule chance de cinq jours pour faire fonctionner l'expérience.
Bien que les chercheurs décrivent le présent travail comme de la recherche fondamentale, les applications potentielles de cette technique pourraient être diverses, puisqu'ils pourraient "observer les polarons se déplaçant à l'intérieur de matériaux catalytiques, essayer d'imager la supraconductivité elle-même, ou même nous aider à comprendre les nouvelles nanotechnologies en visualisant et en imitant l'intérieur de dispositifs à l'échelle nanométrique", conclut Johnson.
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