Sites synergiques sur le catalyseur ZnxZrO pour le clivage ciblé des liaisons C-H de l'éthane en tandem avec l'activation du CO2
L'éthylène, l'une des oléfines légères les plus importantes, sert de matière première fondamentale pour la production de divers produits chimiques à haute valeur ajoutée. La production industrielle d'éthylène repose principalement sur le vapocraquage de l'éthane et du naphta, qui présente plusieurs inconvénients, notamment une consommation d'énergie excessive, des émissions de carbone significatives et un dépôt important de coke.
La réaction en tandem a été obtenue par l'effet synergique des sites Zn-O-Zr et des vides d'oxygène, la liaison C-H de l'éthane a été sélectivement coupée sur les sites Zn-O-Zr et les liaisons C=O du CO2 ont été activées sur les vides d'oxygène.
Chinese Journal of Catalysis
La déshydrogénation oxydative de l'éthane assistée par le CO₂ (CO₂-ODHE) est un processus écologique qui permet d'utiliser les ressources de l'éthane avec le gaz à effet de serre CO₂. Cette technologie présente un potentiel significatif pour faire progresser les initiatives de neutralité carbone et établir des systèmes de production chimique durables. Les systèmes catalytiques actuels présentent des limitations inhérentes provenant du compromis activité-sélectivité et d'une stabilité insuffisante. La conception de catalyseurs capables de réaliser simultanément une scission sélective de la liaison C-H de l'éthane et une activation efficace du CO₂ représente un défi majeur pour le CO₂-ODHE.
Le catalyseur ZnxZrO développé dans cette étude présente des effets synergiques dans l'activation simultanée des liaisons C-H et C=O. Des techniques de caractérisation complètes ont été employées pour sonder les états chimiques de surface de ZnxZrO au cours de la réaction CO₂-ODHE, ce qui a permis d'identifier des fonctions distinctes des sites actifs. Les sites Zn-O-Zr clivent sélectivement les liaisons C-H de l'éthane, tandis que les vides d'oxygène activent efficacement les liaisons C=O du CO₂, permettant une conversion synergique de l'éthane et du CO₂. In situ FTIR a permis d'élucider le mécanisme de réaction en tandem impliquant la déshydrogénation de l'éthane et le déplacement inverse de l'eau vers le gaz (RWGS).
Cette étude fournit des informations fondamentales sur le développement de catalyseurs rentables, hautement actifs et stables pour la CO₂-ODHE, tout en établissant une nouvelle stratégie de conception de catalyseurs pour cibler la scission de la liaison C-H des alcanes dans la production d'oléfines et l'utilisation du CO₂.
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