Un film moléculaire montre que des électrons déplacés entraînent des oscillations de nanoparticules d'or
Les résultats défient les modèles établis de comportement des nanoparticules
Photocatalyse, capteurs, cellules solaires : les nanoparticules excitées par la lumière promettent toute une série d'applications, à condition que les processus à l'origine de leur comportement puissent être contrôlés. L'un de ces processus est un type de mouvement collectif des électrons. Ces mouvements conduisent à des échanges d'énergie dans les nanoparticules qui leur confèrent leurs caractéristiques, mais qui peuvent aussi les perturber. Cependant, jusqu'à présent, le comportement exact de ces mouvements n'était pas clair. Une équipe de recherche composée de scientifiques du Center for Free-Electron laser Science (CFEL) de DESY, de l'Universität Hamburg, du Max-Planck-Institute for the Structure and Dynamics of Matter, Hamburg, et de la TU Berlin rapporte dans la revue Nano Letters des observations expérimentales d'un film moléculaire enregistré au laser à électrons libres FLASH de DESY qui ne peut pas être expliqué par les modèles établis. En réponse à ces résultats, l'équipe a fourni un nouveau modèle théorique qui explique la dynamique des nanoparticules d'or excitées observée expérimentalement.
Illustration d'une nanoparticule d'or : les chercheurs ont découvert que lorsqu'ils sont activés par une impulsion lumineuse, les électrons de la particule se déplacent déjà, bien plus tôt qu'on ne le pensait.
Les oscillations collectives d'électrons observées dans les nanoparticules, appelées plasmons, sont associées à des champs très localisés. Les scientifiques ont débattu de la manière dont ces oscillations s'atténuent - en d'autres termes, comment le mouvement s'amenuise, à l'instar des ondulations d'un étang. Les chercheurs ont supposé que les plasmons généraient des électrons "chauds" très énergétiques, qui perdaient ensuite leur énergie en se dispersant sur d'autres électrons dans le champ de plasmons, formant ce que l'on appelle un gaz d'électrons "chauds". Ce gaz réchauffe alors la nanoparticule, qui finit par libérer l'énergie excédentaire dans l'environnement, ce qu'il convient de contrôler. L'efficacité du transfert d'énergie entre les étapes "électron chaud", "électron tiède" et "particule tiède" est importante pour les applications utilisant ces processus, telles que les cellules solaires et les capteurs. En particulier, le transfert d'énergie du gaz d'électrons chauds à la nanoparticule globale semble être si efficace que la particule est chauffée extrêmement rapidement. Ce faisant, elle se dilate de manière explosive, entraînant une oscillation collective de l'ensemble de la nanoparticule, un peu comme s'il s'agissait d'une sphère respirante.
Cependant, jusqu'à présent, aucune étude expérimentale n'avait permis d'observer directement cette oscillation "respiratoire". Pour leur étude actuelle, l'équipe de chercheurs, dirigée par Holger Lange, Jochen Küpper, scientifique principal de DESY, et Kartik Ayyer, qui mènent tous des recherches au sein du pôle d'excellence "CUI : Imagerie avancée de la matière", et Andreas Knorr de l'université technique de Berlin, a combiné théorie et expérience pour obtenir une description précise de la dynamique des nanoparticules d'or excitées. À l'aide de FLASH, l'équipe a réalisé une imagerie diffractive à rayons X d'une seule particule, qu'elle a combinée avec une spectroscopie d'absorption transitoire réalisée dans le laboratoire de l'Universität Hamburg pour déterminer la taille structurelle et les énergies électroniques des nanoparticules après l'excitation optique en fonction du temps. Les résultats ont été surprenants : les particules s'étaient déjà dilatées avec l'impulsion d'excitation optique, beaucoup plus rapidement qu'on ne l'avait supposé, et avant que le gaz d'électrons "chaud" ne puisse se former. Cela signifie que l'excitation des électrons par la lumière a joué un rôle beaucoup plus important dans l'expansion de la particule.
Pour expliquer leurs résultats, les chercheurs ont élaboré un nouveau modèle fondamental du comportement des plasmons. Leur explication, basée sur de nouveaux calculs, fournit maintenant une image cohérente des observations et de la raison pour laquelle la nanoparticule se dilate si rapidement. Les calculs ont confirmé les résultats expérimentaux, donnant une image cohérente de tous les aspects observés de l'excitation. Deux termes sources pour la "respiration de la particule" émergent des calculs : l'expansion thermique "classique" et un nouvel effet, les redistributions des électrons induites optiquement, qui entraînent directement l'oscillation. Le nouveau terme d'excitation montre que les processus de la dynamique du plasma sont beaucoup plus imbriqués qu'on ne le suppose et que les modèles existants sur les électrons chauds et tièdes doivent être remis en question, ce qui a des implications pour la photocatalyse et d'autres voies de transformation de l'énergie.
Le nouveau modèle théorique fournit également une approche générale de l'interaction des particules plasmoniques et est déjà utilisé dans d'autres projets.
Note: Cet article a été traduit à l'aide d'un système informatique sans intervention humaine. LUMITOS propose ces traductions automatiques pour présenter un plus large éventail d'actualités. Comme cet article a été traduit avec traduction automatique, il est possible qu'il contienne des erreurs de vocabulaire, de syntaxe ou de grammaire. L'article original dans Anglais peut être trouvé ici.
Publication originale
Dominik Hoeing, Robert Salzwedel, Lena Worbs, Yulong Zhuang, Amit K. Samanta, Jannik Lübke, Armando D. Estillore, Karol Dlugolecki, Christopher Passow, Benjamin Erk, Nagitha Ekanayake, Daniel Ramm, Jonathan Correa, Christina, et al.; "Time-resolved single-particle X-ray scattering reveals electron-density gradients as coherent plasmonic-nanoparticle-oscillation source"; Nano Letters, 2023.
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