Une nouvelle technique ouvre la voie à l'imagerie de molécules individuelles

Une expérience pionnière exploite les propriétés quantiques de la lumière des rayons X

04.05.2023 - Allemagne

Une équipe de recherche internationale a réussi pour la première fois à utiliser les rayons X pour une technique d'imagerie qui exploite une propriété quantique particulière de la lumière. Comme le décrivent les chercheurs dans leurs travaux qui viennent d'être publiés dans la revue Physical Review Letters, cette technique pourrait permettre l'imagerie de macromolécules non cristallisées.

DESY, Fabian Trost

La lumière émise par des sources lumineuses indépendantes, comme la fluorescence des atomes, crée des ondes à des moments aléatoires et donc avec des phases aléatoires. Si elle est mesurée pendant son temps de cohérence, cette lumière interférera et produira un motif de chatoiement tel que celui de l'image d'arrière-plan. Ce motif n'est pas stationnaire et la somme de nombreux motifs de ce type se traduira par une distribution uniforme. Toutefois, si l'on calcule les corrélations par paires pour chaque motif et qu'on les additionne ensuite, les phases aléatoires s'effacent pour laisser une carte du contenu en fréquences spatiales (vecteur q) des sources. La somme de plus de 58 millions de corrélations d'instantanés de fluorescence de rayons X est illustrée dans l'encart de gauche, qui a été analysé par des méthodes d'imagerie diffractive cohérente pour produire une image à haute résolution de la source - ici deux points illuminés dans un disque de cuivre en rotation.

L'équipe de recherche, dirigée par Henry Chapman, scientifique principal à DESY et professeur à l'Universität Hamburg, a utilisé des impulsions de rayons X très intenses provenant du laser à électrons libres européen XFEL pour générer des photons de fluorescence qui sont arrivés presque simultanément au détecteur - dans une fenêtre temporelle inférieure à une femtoseconde (un quadrillionième de seconde). En calculant les corrélations photon-photon de la fluorescence X émise par les atomes de cuivre illuminés, des images de l'émission ont pu être obtenues.

La structure des matériaux et des macromolécules est généralement déterminée à l'échelle atomique à l'aide de la cristallographie aux rayons X. Cette technique repose sur l'utilisation de rayons X cohérents. Alors que cette technique repose sur la diffusion cohérente des rayons X, les processus incohérents tels que l'émission de fluorescence peuvent dominer, même s'ils ne contribuent pas utilement à la mesure de la diffraction. Au lieu de cela, ils ajoutent un brouillard ou un arrière-plan sans caractéristiques aux données mesurées.

Mais dès les années 1950, deux astronomes britanniques ont démontré qu'il était possible d'extraire des informations structurelles de la lumière émise par des sources autolumineuses, en l'occurrence des étoiles. La méthode de Robert Hanbury Brown et Richard Twiss - appelée interférométrie d'intensité - a ouvert une nouvelle voie dans la compréhension de la lumière et a donné naissance au domaine de l'optique quantique.

Récemment, des scientifiques de l'université d'Erlangen, de l'Institut Max Planck pour la structure et la dynamique de la matière et de DESY ont proposé d'adapter l'interférométrie d'intensité à l'imagerie à résolution atomique par fluorescence X. La difficulté d'étendre cette idée aux rayons X réside dans le fait que le temps de cohérence des photons, qui dicte l'intervalle de temps disponible pour effectuer des corrélations photon-photon, est extrêmement bref. Il est déterminé par le temps de décroissance radiative de l'atome excité, qui est d'environ 0,6 femtoseconde pour les atomes de cuivre.

Le groupe, en collaboration avec des scientifiques de l'université d'Uppsala et du XFEL européen, a relevé ce défi en utilisant des impulsions XFEL d'une durée de femtoseconde pour initier des photons de fluorescence de rayons X pendant le temps de cohérence. Ils ont généré une source composée de deux points fluorescents dans une feuille de cuivre et ont mesuré la fluorescence sur un détecteur d'un million de pixels placé à huit mètres de distance. "Pour cette expérience pionnière, nous avons recueilli plus de trois pétaoctets de données, ce qui est le plus grand volume jamais obtenu pour une expérience au XFEL européen", explique l'auteur principal, Fabian Trost, du Center for Free-Electron Laser Science (CFEL) à DESY. "Cependant, comme le signal est proportionnel au carré de l'intensité, nous pensons qu'il devrait être possible de le réduire considérablement lors de nos futures expériences".

Seuls quelque 5 000 photons ont été détectés à chaque impulsion d'illumination, et la somme cumulée sur 58 millions de tirs n'a donné qu'une distribution uniforme sans caractéristiques. Cependant, en additionnant les corrélations photon-photon, ils ont obtenu un motif de frange, similaire à la célèbre expérience de la double fente. Ce motif de frange est la preuve irréfutable de l'interférence de photons de rayons X distincts. Le motif des franges a ensuite été analysé comme s'il s'agissait d'un champ d'ondes cohérent afin de reconstruire une image de la source fluorescente, composée de deux taches bien séparées.

"Bien que l'idée de l'interférence d'ondes indépendantes dans le temps de cohérence puisse être comprise de manière classique et qu'elle puisse être remarquée dans l'interférence des stations radio par exemple, avec les rayons X, nous avons affaire à des quanta de haute énergie", explique M. Chapman, qui est chercheur au sein du pôle d'excellence CUI : Imagerie avancée de la matière. "Chaque photon de fluorescence naît à l'intérieur d'un seul atome et ces photons sont ensuite localisés sur des pixels spécifiques de notre détecteur. Cependant, ces photons portent des informations cachées qui ne sont révélées que lorsque leurs corrélations photon-photon d'ordre supérieur sont examinées".

Les scientifiques espèrent maintenant combiner cette nouvelle méthode avec la diffraction pour obtenir des images de molécules uniques. La fluorescence fournira des sous-structures spécifiques à des atomes particuliers et même à des états chimiques particuliers de ces atomes, ce qui pourrait aider à élucider le fonctionnement d'enzymes importantes telles que celles impliquées dans la photosynthèse.

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