Catalyseurs hybrides enzyme-métal-single-atome pour des réactions chimioenzymatiques efficaces en un seul pot

Une stratégie prometteuse pour fusionner efficacement la catalyse enzymatique et la catalyse à un seul atome

17.01.2023 - Chine

La fusion de différents types de catalyse, notamment la catalyse enzymatique, homogène et hétérogène, est d'une importance fondamentale pour comprendre la catalyse au niveau atomique et concevoir de nouveaux catalyseurs hybrides. Ce dernier point indique une direction vers le catalyseur idéal qui peut conduire efficacement des réactions tandem complexes en un seul pot, et simplifier l'ensemble du processus de production et de séparation chimique. Les enzymes artificielles qui fusionnent la catalyse enzymatique, homogène et hétérogène constituent une plateforme prometteuse pour le développement de nouveaux catalyseurs hybrides capables d'atteindre efficacement l'objectif ci-dessus dans des conditions ambiantes.

L'évolution dirigée a été appliquée pour adapter le site actif d'une enzyme avec une grande efficacité, et des métalloenzymes artificielles ont été générées en remplaçant l'atome de métal original du site actif par un nouvel atome. Ces méthodes sont efficaces, mais elles ne modifient généralement que les sites actifs originaux des enzymes, ce qui implique que l'enzyme modifiée peut être limitée à la catalyse d'une seule réaction. Inspiré par les catalyseurs métalliques dispersés atomiquement qui font le pont entre la catalyse homogène et hétérogène, il est proposé que l'ancrage des atomes métalliques uniques aux sites non actifs d'une enzyme peut conduire à une enzyme artificielle avec à la fois son site actif original et les nouveaux sites actifs des atomes métalliques uniques, fusionnant la catalyse enzymatique et la catalyse à atomes uniques.

Récemment, une équipe de recherche dirigée par le professeur Jun Ge de l'université de Tsinghua a présenté le premier catalyseur hybride enzyme-métal-atome unique construit par une approche photochimique. La lipase ancrée à un seul atome de Pd (_Pd1/CALB-P) montre une excellente activité et sélectivité dans la réaction en cascade chimioenzymatique en un seul point pour synthétiser de manière asymétrique le(R)-1-(4-biphényl) éthanol. Il peut conduire efficacement des réactions en cascade en un seul point en solution aqueuse à 30 ^°Cpour réaliser la synthèse facile d'alcools biaryliques chiraux, qui sont des intermédiaires pharmaceutiques importants qui nécessitent traditionnellement des procédures de synthèse complexes. La vitesse de formation du (R)-1-(4-biphényl) éthanol catalysée par _Pd1/CALB-P est plus de 30 fois supérieure à celle de la combinaison du palladium commercial sur carbone (Pd/C) et du conjugué lipase-pluronique (CALB-P). Le catalyseur hybride enzyme-métal-atome unique constitue une stratégie prometteuse pour fusionner efficacement la catalyse enzymatique et la catalyse à atome unique.

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