Catalyser l'hydrogène vert "net-zéro" à partir du soleil
Des chimistes découvrent un processus fondamental de protonation du catalyseur afin de favoriser le fractionnement de l'eau par l'énergie solaire pour la production d'hydrogène sans émissions de CO2
The University of Hong Kong
Une équipe de recherche dirigée par le professeur Zheng-Xiao GUO et le professeur David Lee PHILLIPS du laboratoire commun HKU-CAS sur les nouveaux matériaux et du département de chimie de l'université de Hong Kong (HKU), a rapporté la découverte d'un important processus de protonation in-situ que la photodynamique et la séparation des porteurs de charge dans un photocatalyseur, conduisant à la génération efficace d'hydrogène à partir de l'eau en utilisant la lumière solaire visible. Le processus est activé dans une structure interstitielle de nitrure de carbone dopé au phosphore, avec seulement des éléments non métalliques abondants sur terre, pour sa rentabilité et son potentiel élevé pour des applications pratiques. Les résultats de cette recherche ont récemment été publiés en ligne dans une revue scientifique de premier plan, Energy & Environmental Science.
Contexte et réalisations
Des efforts de recherche considérables ont été consacrés au développement de photocatalyseurs pour la conversion de l'énergie solaire avec une activité, une efficacité et une durabilité améliorées, principalement via la séparation, le transfert et l'utilisation des charges. Cependant, le transfert complexe de plusieurs électrons, le couplage des protons et la dynamique des intermédiaires peuvent tous influencer la voie, la cinétique et l'efficacité photocatalytiques, qui n'ont pas été bien compris. Il est donc hautement souhaitable d'encourager des recherches approfondies intégrant une conception de synthèse innovante, des caractérisations microscopiques et spectroscopiques et des simulations atomiques au niveau moléculaire.
Consciente des efforts actuels et des défis de la photocatalyse, l'équipe de la HKU a examiné les questions fondamentales sous un angle différent et a proposé un nouveau processus fondamental de mécanisme photocatalytique médié par les protons pour améliorer la photo-dynamique, la séparation des charges et donc l'efficacité globale d'un nitrure de carbone interstitiel dopé au phosphore, le g-C3N4. Le mécanisme in situ médié par les protons met en évidence un nouveau rôle de la molécule d'eau, non seulement en tant que solvant ou réactif, mais aussi en tant que modificateur efficace de la structure de bande du catalyseur dans la conception globale de processus photocatalytiques efficaces.
Essentiellement, l'équipe a développé une hétérojonction atomique efficace par dopage P interstitiel stabilisé par la porosité et protonation in situ pour induire des états de piégeage peu profonds, qui effectivement : a) améliorent la durée de vie des états excités et b) limitent le piégeage de charges profondes indésirables, ce qui conduit à une décomposition efficace de l'eau. Pour la première fois, l'équipe a identifié que la protonation in situ d'un phosphore à ancrage interstitiel dans un g-C3-xN4 troué est une configuration structurelle très efficace du catalyseur pour une génération d'hydrogène à la lumière visible hautement efficace et stable.
Nous espérons que notre découverte ouvrira une nouvelle ligne de pensée dans la conception future des photocatalyseurs pour une utilisation efficace de l'énergie solaire, en accordant plus d'attention au dynamisme structurel operando comme une poignée viable pour augmenter l'efficacité de la conversion", a déclaré le professeur Zheng-Xiao Guo.
Les études spectroscopiques révèlent un monde coloré de nanomatériaux et jetteront davantage de lumière sur les aspects mécaniques de la science et des technologies", a ajouté le professeur David Lee Phillips.
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